In dieser Arbeit wurde der Doppeldecker Komplex Lutetium Bisphthalocyanin synthetisiert um elektronische Wechselwirkungen der beiden makrozyklischen Liganden auf ultraschnellen Zeitskalen im Hinblick auf Energietransfer und Ladungstrennung zu studieren. Der Sandwichkomplex wurde basenkatalysiert mittels zyklischer Tetramerisierung unter Verwendung eines Metalltemplateffekts synthetisiert, anschließend chromatographisch abgetrennt und aufgereinigt. Die Charakterisierung beinhaltet ein und zwei dimensionale NMR Techniken, elektronische und Schwinungsspektroskopie sowie eine massenspektrometrische Analyse. Dabei stellte sich heraus, dass der dimere Komplex kaum eindeutige Signale liefert, die Rückschlüsse auf dessen Struktur erlauben. Dennoch ist es möglich den elektronischen Zustand anhand redoxsensitiver Banden zu identifizieren. Kohärente zwei-dimensionale elektronsiche Spektroskopie stellt ein wertvolles Mittel zur Untersuchung von molekulardynamischen Prozessen wie Wellenpaketen, elektronischem Energietransfer oder Ladungstrennung dar. In weiterem Verlauf wird ein multifunktioneller Aufbau beschrieben, der es ermöglicht diese Prozesse in Echtzeit zu verfolgen. Das Dimer sollte ursprünglich als biomimetrisches Modellsystem zur Untersuchung des Beitrags von elektronischen Kohärenzen zur Effizienz von Lichtsammelsystemen dienen. Es stellte sich heraus, dass jegliche Beiträge durch eine extrem schnelle Populationsdynamik ausgelöscht werden, diese aber ein neues Detail in der elektronischen Struktur des Bisphthalocyanins freigibt. Mögliche Modelle die dessen Ursprung aufklären könnten, werden im theoretischen Teil unter Zuhilfenahme quantenchemischer Rechenmethoden diskutiert. Die Dimension des behandelten Systems erfordert eine Berechnung mittels Dichtefunktionaltheorie. Das Vorhandensein verschiedenartiger elektronischer Zustände kompliziert die Simulation und schränkt die Genauigkeit der Ergebnisse stark ein. BHLYP erwies sich als geeignetstes all-round Funktional, speziell für die Berechnung von charge-transfer Anregungsenergien. Die Einbeziehung des Gegenions, lieferte eine Aufspaltung der elektronischen Zustände, die die experimentellen Beobachtungen reproduziert und deutet auf eine Asymmetrie des Dimers hin, die wahrscheinlich zu einer partiellen Ladnungstrennung führt.

In this thesis a lutetium bisphthalocyanine double-decker complex is synthesized to study the interaction of the macrocyclic ligands on ultrashort timescales with special concern on the elementary processes of energy transfer and charge separation. The molecular dimer is prepared by a metal template assisted cyclic tetramerization reaction under basic condition in the bulk phase at elevated temperature following chromatographic separation and purification by recrystallization. The spectroscopic characterization includes one and two dimensional NMR, vibrational and electronic spectroscopy as well as mass spectrometry. It is found that the symmetry of the molecular structure leads to few signals in all of the aforementioned spectroscopic techniques. Despite these difficulties, it is possible to assign the electronic state by inspection of some redox sensitive marker bands. Coherent two-dimensional electronic spectroscopy (2D-ES) provides a versatile tool for investigating molecular dynamics in real time. The observable processes include nuclear wavepackets, electronic energy transfer and dissipation just as charge transfer dynamics. A multifunctional non-linear spectroscopy set-up capable of following these processes in the visible spectral range is described and applied to the synthesized phthalocyanine dimer. The work intended to focus on recently discussed importance of electronic coherences to energy transfer in biological systems by using this relatively simple model system. However, it turned out that the induced dynamics are dominated by an ultrafast initial population decay that extinguishes all possible electronic coherences but exposes a previously unseen feature in the electronic structure through asymmetric recovery of the missing low energy cross-peak. Possible scenarios to account for its emergence are tackled by quantum chemical calculations. Computation of the electronic structure is vital and an elementary step in the discussion of excited state processes. The sheer size of the considered system and different state characters make theoretical modeling cumbersome and restrict it to DFT methods. A test of various functionals marks BHLYP as most suitable for calculating charge transfer excitation energies. Association of the anionic dimer complex with the TBA counterion leads to structural asymmetry of the rings that lifts the degeneracy of states thus doubling the number of transitions and altering their character.