Diese Doktorarbeit befasst sich mit der Implementierung und Evaluierung von drei wellenfunktionsbasierten Methoden für Festkörper unter periodischen Randbedingungen: (i) Zweite Ordnung Møller-Plesset Störungstheorie (MP2), (ii) Random phase approximation plus second-order screened exchange (RPA+SOSEX), und (iii) Coupled-cluster singles and doubles (CCSD). Der erste Teil erklärt die verwendeten theoretischen sowie computerorientierten Methoden. Die implementierten Ausdrücke der Hartree-Fock, MP2, RPA+SOSEX und CCSD theorien werden teilweise abgeleitet. Natural orbitals werden eingeführt und auf der Ebene von MP2 approximiert. Ausserdem wird die Berechnung der benötigten Ausdrücke im Rahmen der projector-augmented wave (PAW) Methode, welche im Vienna ab-initio simulation package (VASP) implementiert ist, erörtert. Der zweite Teil beinhaltet die numerischen Ergebnisse der verschiedenen Methoden und deren Interpretation. Gitterkonstanten, Bulkmoduli, Atomsierungsenergien und Quasiteilchen Bandlücken wurden mit Hilfe von HF und MP2 für eine Serie von Halbleitern und Isolatoren berechnet. Wir zeigen dass MP2 stark abschirmende Materialien überkorreliert und schwach abschirmende Materialien unterkorreliert. Dies führt zu einer Über- bzw. Unterschätzung von Gitterkonstanten für schwach bzw. stark abschirmende Materialien. RPA+SOSEX wurde verwendet um totale Korrelationsenergien von Atomen, Atomisierungsenergien von kleinen Molekülen, sowie Gitterkonstanten und Atomisierungsenergien von Halbleitern und Isolatoren zu berechnen. Es wird gezeigt das die Berücksichtigung von SOSEX mehrere Probleme der RPA löst. Insbesondere korrigiert SOSEX die Tendenz der RPA zur Unterschätzung von Bindungsenergien und Überschätzung von totalen Korrelationsenergien. Schlussendlich wird die CCSD Implementierung mit Hilfe von MP2 natural orbitals für das LiH Molekül und den LiH Festkörper getestet. Die CCSD Ergebnisse stimmen gut mit quantenchemischen Berechnungen überein.

This thesis is devoted to the implementation and assessment of three wave function based methods for solid state systems under periodic boundary conditions: (i) Second-order Møller-Plesset perturbation theory (MP2), (ii) Random phase approximation plus second-order screened exchange (RPA+SOSEX), and (iii) Coupled-cluster singles and doubles (CCSD). The first part briefly reviews the employed theoretical and computational methods. The implemented expressions of the Hartree-Fock, MP2, RPA+SOSEX and CCSD theories are derived. Natural orbitals are introduced and approximated at the level of MP2. Moreover, we explain the evaluation of the required quantities in the framework of the projector-augmented wave (PAW) method as implemented in the Vienna ab-initio simulation package (VASP). The second part summarizes the results that have been obtained at the different levels of theory. Structural properties, atomization energies and quasiparticle band gaps have been calculated using HF and MP2 for archetypical semiconductors and insulators. It is shown that MP2 tends to overcorrelate strongly screening materials and undercorrelate weakly screening materials. This leads to an over- and underestimation of lattice constants for weakly and strongly screening materials, respectively. The RPA+SOSEX method was employed for the evaluation of total correlation energies of atoms, atomization energies of small molecules, as well as lattice constants and atomization energies of a series of semiconductors and insulators. We show that the introduction of second-order screened exchange lifts some deficiancies of the RPA, such as the underbinding of molecules and solids, and the overestimation of the total correlation energies. Finally, using CCSD and MP2 natural orbitals our CCSD implementation was tested for the LiH molecule as well as solid. Our results agree very well with results that have been obtained using quantum chemical codes.