Thermoelektrische Materialien sind für umweltfreundliche Stromerzeugung von Interesse. Die Motivation der Dissertation ist es, thermoelektrische Eigenschaften auf einem fundamentalen Niveaus zu beschreiben und zu verstehen. Grundzustandseigenschaften wurden im Rahmen der Dichtefunktionaltheorie berechnet und die thermoelektrischen Eigenschaften mit Hilfe der Boltzmannschen Transportheorie. Zwei Klassen von thermoelektrischen Materialien, Skutterudite und Clathrate, wurden erforscht. Schwingungseigenschaften von einigen Ge-basierten Skutteruditen wurden untersucht, um Rasselmoden zu verstehen, die für die thermische Leitfähigkeit des Gitters wichtig sind. Die Resultate für einige Ge-basierte Skutterudite ergaben einen niedrigen Seebeckwert, der um zwei Größenordnungen verbessert werden könnte, wenn man geeignete Substituierungen des Ge durch Sb macht. Weiters wurden thermoelektrische Eigenschaften von einigen Ge-basierten Clathraten erfolgreich untersucht. Die Lorenzzahl, die wichtig für die thermische Leitfähigkeit ist, wurde für ein Clathrat bestimmt, wobei sich eine starke Abhängigkeit von Temperatur und Zusammensetzung zeigte. Die Resultate beweisen die Stärke einer Materialwissenschaft, die von den tiefsten Grundlagen ausgeht.

Thermoelectric materials provide potential applications for an environment friendly power generation. The thesis aimed at an understanding of thermoelectric properties of selected materials at a fundamental level. Ground state properties were calculated within the density functional theory and thermoelectric properties were derived within Boltzmann's transport theory. Two classes of thermoelectric materials, namely skutterudites and clathrates, were investigated. Vibrational properties of some Ge-based skutterudites were studied for an understanding of rattling modes, which are of importance for the lattice thermal conductivity. The results for some Ge-based skutterudites revealed rather low Seebeck coefficients, which may be improved by two orders of magnitude by appropriate replacements of Ge by Sb. Furthermore, thermoelectric properties of some Ge-based clathrates are successfully studied. The Lorenz number for the electronic thermal conductivity is determined, which strongly varies as a function of temperature and composition. The results manifest the capabilities of a first-principles computational materials design.