Title (eng)
Steinhardt bond order parameters for neural network potentials
Author
Igor Kraut
Advisor
Christoph Dellago
Assessor
Christoph Dellago
Abstract (deu)
In dieser Arbeit wird ein neuer Typ von Symmetriefunktionen als Input für ein Neural Network Potential (NNP) untersucht. Die Symmetriefunktionen werden an Stelle von kartesischen Koordinaten verwendet, da von den Eingangsgrößen zusätzlich Invarianzen erfüllt werden müssen. Es gibt zwei Arten von Symmetriefunktionen für das NNP: radiale Symmetriefunktionen sowie Winkelsymmetriefunktionen. In dieser Arbeit werden die Winkelsymmetriefunktionen durch sogenannte Steinhardt bond order parameter (SBOP) ersetzt, welche eine breite Anwendung in der Physik sowie Chemie finden. Die bis dato verwendeten Winkelsymmetriefunktionen haben den Nachteil, dass deren funktionale Form sehr variantenreich ist und dadurch die Wahl der besten Funktionen und dazugehörigen Parameter erschwert wird. Anders ist es bei den SBOPs: Hier reicht es, ein generisches Set verschiedener Ordnungen zu verwenden, um die lokale Winkelverteilung der Nachbaratome zu reproduzieren. Es zeigt sich, dass für kubische Gitter und ungerade Ordnungen der SBOPs die dreidimensionale Visualisierung durchwegs Rotationssymmetrien aufweist. Dies koinzidiert mit dem Fakt, dass für ungerade Ordnungen die berechneten Werte von idealen kubischen Kristallen null sind. Nichtsdestotrotz wurde gezeigt, dass SBOPs in der Anwendung auf ein NNP schlechtere Ergebnisse erzielen als die bisher eingesetzten Winkelsymmetriefunktionen. Konsistent zeigen die Lernkurven eine größere Abweichung vom Referenzmodell mW-Wasser als die Winkelsymmetriefunktionen. Obwohl SBOPs sehr effizient im Auffinden von kristallinen Strukturen sind, fehlt ihnen das Vermögen zur ganzheitlichen Beschreibung der Winkelverteilung der Nachbaratome. Dies ist auch deutlich an den großen Abweichungen in Ergebnissen aus molekulardynamischen Simulationen sichtbar. Die radiale Verteilungsfunktion zeigt deutliche Abweichungen zum Referenzmodell, sowie Simulationen mit Winkelsymmetriefunktionen. Der berechnete Diffusionskoeffizient wird ebenfalls um ca. eine Faktor 2 unterschätzt.
Abstract (eng)
In this work the implementation of a new type of symmetry functions as input for a neural network potential (NNP) is studied. Instead of Cartesian coordinates, symmetry functions are utilized since they fulfill certain invariances. Two types of symmetry functions are used for the NNP: radial and angular symmetry functions. In this work the angular symmetry functions are replaced by Steinhardt bond order parameters (SBOP), which are widely applied descriptors of the local molecular environment in physics and chemistry. To date, the used angular symmetry functions have the drawback that the search for the best parameters is tedious and the their functional form varies significantly. This changes when using SBOPs: A generic set of different orders of SBOPs which have the same functional form, is enough to reproduce the local angular distribution of neighbors. It is found that in 3d visualization odd orders of SBOPs show rotational symmetries. This coincides with the fact that the odd order SBOPs vanish in perfect cubic lattices. Nevertheless, it was shown that SBOPs for the application in the NNP are not as effective in the descriptive nature as the angular symmetry functions. The results are consistently associated with larger deviations from the reference model, which is in all cases mW-water. Although, SBOPs are extremely effective in finding ordered structures, i.e. lattices, they lack the ability to efficiently describe liquid phases. This is manifested in the results of molecular dynamics simulations driven by a SBOP NNP where the radial distribution function shows strong deviations from the reference simulation. Furthermore, the measured diffusion coefficient is underestimated by a factor of 2.
Keywords (eng)
molecular dynamicsSteinhardt bond order parameterneural networksmachine learningwater
Keywords (deu)
MolekulardynmaikSteinhardt bond order parameterKünstliches neuronales NetzMachine learningWasser
Subject (deu)
Type (deu)
Persistent identifier
https://phaidra.univie.ac.at/o:1346329
rdau:P60550 (deu)
79 Seiten : Illustrationen, Diagramme
Number of pages
90
Association (deu)
Title (eng)
Steinhardt bond order parameters for neural network potentials
Author
Igor Kraut
Abstract (deu)
In dieser Arbeit wird ein neuer Typ von Symmetriefunktionen als Input für ein Neural Network Potential (NNP) untersucht. Die Symmetriefunktionen werden an Stelle von kartesischen Koordinaten verwendet, da von den Eingangsgrößen zusätzlich Invarianzen erfüllt werden müssen. Es gibt zwei Arten von Symmetriefunktionen für das NNP: radiale Symmetriefunktionen sowie Winkelsymmetriefunktionen. In dieser Arbeit werden die Winkelsymmetriefunktionen durch sogenannte Steinhardt bond order parameter (SBOP) ersetzt, welche eine breite Anwendung in der Physik sowie Chemie finden. Die bis dato verwendeten Winkelsymmetriefunktionen haben den Nachteil, dass deren funktionale Form sehr variantenreich ist und dadurch die Wahl der besten Funktionen und dazugehörigen Parameter erschwert wird. Anders ist es bei den SBOPs: Hier reicht es, ein generisches Set verschiedener Ordnungen zu verwenden, um die lokale Winkelverteilung der Nachbaratome zu reproduzieren. Es zeigt sich, dass für kubische Gitter und ungerade Ordnungen der SBOPs die dreidimensionale Visualisierung durchwegs Rotationssymmetrien aufweist. Dies koinzidiert mit dem Fakt, dass für ungerade Ordnungen die berechneten Werte von idealen kubischen Kristallen null sind. Nichtsdestotrotz wurde gezeigt, dass SBOPs in der Anwendung auf ein NNP schlechtere Ergebnisse erzielen als die bisher eingesetzten Winkelsymmetriefunktionen. Konsistent zeigen die Lernkurven eine größere Abweichung vom Referenzmodell mW-Wasser als die Winkelsymmetriefunktionen. Obwohl SBOPs sehr effizient im Auffinden von kristallinen Strukturen sind, fehlt ihnen das Vermögen zur ganzheitlichen Beschreibung der Winkelverteilung der Nachbaratome. Dies ist auch deutlich an den großen Abweichungen in Ergebnissen aus molekulardynamischen Simulationen sichtbar. Die radiale Verteilungsfunktion zeigt deutliche Abweichungen zum Referenzmodell, sowie Simulationen mit Winkelsymmetriefunktionen. Der berechnete Diffusionskoeffizient wird ebenfalls um ca. eine Faktor 2 unterschätzt.
Abstract (eng)
In this work the implementation of a new type of symmetry functions as input for a neural network potential (NNP) is studied. Instead of Cartesian coordinates, symmetry functions are utilized since they fulfill certain invariances. Two types of symmetry functions are used for the NNP: radial and angular symmetry functions. In this work the angular symmetry functions are replaced by Steinhardt bond order parameters (SBOP), which are widely applied descriptors of the local molecular environment in physics and chemistry. To date, the used angular symmetry functions have the drawback that the search for the best parameters is tedious and the their functional form varies significantly. This changes when using SBOPs: A generic set of different orders of SBOPs which have the same functional form, is enough to reproduce the local angular distribution of neighbors. It is found that in 3d visualization odd orders of SBOPs show rotational symmetries. This coincides with the fact that the odd order SBOPs vanish in perfect cubic lattices. Nevertheless, it was shown that SBOPs for the application in the NNP are not as effective in the descriptive nature as the angular symmetry functions. The results are consistently associated with larger deviations from the reference model, which is in all cases mW-water. Although, SBOPs are extremely effective in finding ordered structures, i.e. lattices, they lack the ability to efficiently describe liquid phases. This is manifested in the results of molecular dynamics simulations driven by a SBOP NNP where the radial distribution function shows strong deviations from the reference simulation. Furthermore, the measured diffusion coefficient is underestimated by a factor of 2.
Keywords (eng)
molecular dynamicsSteinhardt bond order parameterneural networksmachine learningwater
Keywords (deu)
MolekulardynmaikSteinhardt bond order parameterKünstliches neuronales NetzMachine learningWasser
Subject (deu)
Type (deu)
Persistent identifier
https://phaidra.univie.ac.at/o:1346330
Number of pages
90
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