Kupfer(I)-sulfid ist ein häufig untersuchtes Material, das für potenzielle Anwendungen in Solarzellen erforscht wird. Es hat einen fest-fest Phasenübergang, bei dem die Schwefelatome im festen
Zustand verweilen, während die Kupferatome innerhalb des Schwefelgitters mobil werden. Der
Mechanismus des Phasenübergangs wird mit MD Simulationen von Nanokristallen untersucht.
Dafür wird ein High-Dimensional Neural Network Potenial (HDNNP, ein machine learning Algorithmus)
entwickelt – aufbauend auf einem bereits vorhandenem HDNNP für das Material unter
periodischen Randbedingungen – das die Simulationen mit ab initio Genauigkeit durchführt. Das
HDNNP berechnet Kräfte und Energien sehr viel schneller als reguläre ab initio Methoden und
kann daher für große und lange Simulationen verwendet werden. Mit dem HDNNP werden Simulationen
von Nanokristallen, unter besonderer Berücksichtigung des Einflusses der Oberfläche,
durchgeführt. Es wird entdeckt, dass sich sowohl die Diffusion der Kupferatome, als auch die
lokalen Umgebungen der Atome (radiale Verteilungsfunktionen) nur minimal in Oberflächennähe
ändern, es aber zu sehr viel stärkeren Änderungen dieser Größen im Zentrum des Materials kommt.
Es wird weiter entdeckt, dass die Energie / Atom Änderung für den Phasenübergang für Kristalle
mit prozentual mehr Atomen in Oberflächennähe sinkt, und das der Phasenübergang auch in umgekehrte
Richtung simuliert werden kann. Bei Letzterem stellt sich heraus, dass alle entdeckten
Veränderungen im umgekehrten Phasenübergang genau rückgängig gemacht werden. Zuletzt zeigt
sich, dass es beim Phasenübergang zu einer systematischen Änderung im Trägheitstensor kommt,
die so interpretiert werden kann, dass die Homogenität der Massendichte während der Transformation
steigt.

Copper(I) sulfide has been studied for possible applications in photo voltaic cells. It exhibits a
solid-solid phase transition, in which the sulfur atoms remain on a rigid lattice, but the copper
atoms gain high mobility. An accurate High-Dimensional Neural Network Potential (a machine
learning algorithm) is developed, based on a previous HDNNP for bulk chalcocite, that is capable
of MD simulations of nano crystals with ab initio quality with a low fraction of the usual computational
cost. This potential is used to drive simulations of nano crystals, with a particular focus
on the influence of the surface on the material. The simulations show that the diffusion of copper
atoms and the local environments of atoms (quantified by the radial distribution functions) change
only marginally close to the surface compared to atoms far removed from the surface. Similarly,
crystals with a higher fraction of atoms at the surface / atoms far away from the surface show a
lower potential energy step / atom. Furthermore, it is discovered that the reverse phase transition
can also be simulated and that all changes precisely reverse. A less related discovery is a systematic
change in the inertia tensor that can be interpreted as an increase in the homogeneity of the
mass-density.