Abstract (deu)
Gemischtdimensionale van-der-Waals (vdW)-Heterostrukturen, die durch die Integration von 2D-Materialien mit Nicht-2D-Materialien konstruiert wurden, bieten eine besondere Plattform für die Optoelektronik der nächsten Generation und eröffnen ein enormes Potenzial für die Herstellung neuartiger Bauelemente basierend auf funktionalen Bauelementsystemen und Metamaterialien. Kohlenstoff-Nanostrukturen gelten dabei
aufgrund ihrer einzigartigen Eigenschaften als ideale Bausteine und wichtige Kandidatenkomponenten für das Design neuartiger Nanostrukturen.
In dieser Arbeit werden zwei verschiedene Graphen-basierte gemischtdimensionale
Heterostrukturen un deren Untersuchung durch aberrationskorrigiertes
Rastertransmissionselektronenmikroskop (RTEM) vorgestellt. Das erste Beispiel ist eine neuartige 0D/2D-Buckyball-Sandwich Heterostruktur, die aus freistehenden, hochgeordneten C60-Molekülen besteht, die zwischen zwei Graphen-Monoschichten eingekapselt sind. Diese Struktur wird durch Vakuumabscheidung von C60-Fullerenen auf einer frei suspendierten Graphen-Monoschicht und anschließende Verkapselung
unter Umgebungsbedingungen erhalten. Das Graphen-Sandwich bietet eine nanoskalige Reaktionskammer, eine saubere Schnittstelle zum Mikroskop-Vakuum, einen teilweisen Schutz vor Strahlungsschäden während der Bildgebung unter einem 60 keV-Elektronenstrahl und einen kontrastarmen Hintergrund, der leicht von den Bildern abgezogen werden kann. Wir zeigen, dass die Fullerenmoleküle in der C60-Monoschicht
einen anomalen verkürzten intermolekularen Abstand von 9.6±0.1 Å aufweisen, was durch vdW-Simulationen erklärt wird. Darüber hinaus bestätigen wir, dass die C60-Kristallite einer Graphen-Epitaxie - Zick- Zack oder Sessel - und einer ABA- oder ABC-Stapelkonfiguration folgen. Darüber hinaus untersuchen wir die Diffusions- und Rotationsdynamik von C60-Molekülen und zeigen, dass Fullerene ihren Rotationsfreiheitsgrad bei Raumtemperatur behalten, während sie bei Bindung an benachbarte Moleküle rotatorisch fixiert werden. Das Graphen-Sandwich-System kann eine vielseitige Plattform für verschiedene molekulare Studie und die Nanophysik bieten.
Das zweite Beispiel ist eine gemischtdimensionale 1D/2D-vdW-Heterostruktur, die eine einwandige Kohlenstoff-Nanoröhre (SWCNT) auf einer suspendierten Graphen-Monoschicht enthält, die durch vdW-Kräfte zusammengehalten wird. Wir beobachten, dass sich die SWCNTs nach der thermischen Nachbehandlung durch Laserbestrahlung selbst ausrichten und dadurch die Stapelung der unteren Nanoröhhrenwand mit dem darunter liegenden Graphengitter optimieren. Darüber hinaus zeigen wir, dass sich sowohl SWCNTs als auch das Graphen als Ergebnis der vdW Wechselwirkung an der Grenzäche verformen, was zu eindimensionalen Wellungen im Graphengitter führt. Die beobachteten topographischen Merkmale sind spannungskorreliert, zeigen jedoch keine offensichtliche Empfindlichkeit gegenüber der Helizität der Kohlenstoffnanoröhren, der elektronischen Struktur oder der Stapelordnung. Diese Struktur und ihre Analyse
auf atomarer Skala geben einen tiefen Einblick in dieWechselwirkung zwischen den 1D- und 2D-Kohlenstoffsystemen.