Abstract (deu)
Es wurde gezeigt, dass molekulardynamische Simulationen für angeregte Zustände mit hinreichender Genauigkeit beschleunigt werden können, indem man molekulare Eigenschaften mit invarianten neuronalen Netzen vorhersagt, anstatt teure quantenmechanische Berechnungen zu verwenden. Obwohl diese Methode für ausgewählte Testsysteme gute Ergebnisse erzielt, können equivariante Eigenschaften wie die nicht adiabatischen Kopplungen, welche für die Ermittlung der Übergangswahrscheinlichkeit zwischen zwei Zuständen gebraucht werden, nur sehr schlecht vorhergesagt werden verglichen mit invarianten Eigenschaften wie den Energien. Dies stellt ein intrinsisches Problem dar, welches nicht gelöst werden kann, da invariante neuronale Netze equivariante Eigenschaften nicht direkt vorhersagen können. In dieser Arbeit wurde das invariante neuronale Netzwerk durch ein equivariantes neuronales Netzwerk ersetzt, welches in der Lage ist jegliche molekulare Eigenschaft mit viel höherer Genauigkeit vorherzusagen. Der frühere Ansatz, genannt SchNarc, kombiniert das invariante neuronale Netz SchNet aus dem machine learning framework SchNetPack mit dem trajectory surface hopping Paket SHARC (Surface Hopping including Arbitrary Couplings). Im neuen Ansatz, genannt SPaiNN, wird das equivariante neuronale Netz PaiNN (Polarizable Atom Interaction Neural Network) aus dem machine learning framework SchNetPack 2.0 mit SHARC kombiniert.