Abstract (deu)
Aufbauend auf vorangegangenen Arbeiten implementieren wir die nächste Generation der hochdimensionalen neuronalen Netzwerkpotentiale (HDNNPs) in das effiziente C++ Programm n2p2. Zusätzlich zur Vorgängerversion, welche bereits potentielle Energien und Kräfte beliebig großer Systeme mit ab initio Genauigkeit bestimmen konnte, beinhaltet die neue Methode die explizite Modellierung atomistischer Ladungen, welche über einen globalen Ladungsausgleich bestimmt werden. Zuvor konnten Effekte, die durch einen langreichweitigen Ladungsaustausch induziert werden, konstruktionsbedingt nicht beschrieben werden, was mit dieser neuen Version allerdings behoben wird und damit die Genauigkeit des Modells für inhomogen geladene Systeme verbessert. Im Rahmen dieser Arbeit wird die Theorie der HDNNP und deren Training detailliert ausgearbeitet. Des Weiteren werden Hirshfeldladungen, die Ladungsausgleichsmethode, sowie die Ewaldsummation inklusive ihrer Mehrdeutigkeit ausführlich besprochen. Um das Anwendungsgebiet der neuen Methode zu erweitern, haben wir die sogenannten 4G HDNNPs für die Molekulardynamik-Simulation (MD) verfügbar gemacht, indem eine Schnittstelle zu dem viel verwendetem MD Simulationsprogramm LAMMPS entwickelt wurde. Die gewonne Funktionalität wurde durch die Berechnung der Ladungsverteilungen sowie des molekularen Dipolmoments von flüssigem Wasser in einer MD Simulation demonstriert. Es wurde sicher gestellt, dass die Genauigkeit der vorhergesagten Ladungen ausreichend für eine Untersuchung der elektrostatischen Eigenschaften von Wasser ist. Darüber hinaus zeigten wir, dass die Hirshfeldladungen zu einer beträchtlichen Unterschätzung des molekularen Dipolmoments in flüssigem Wasser führen, was im Einklang mit vorangegangenen Untersuchungen steht, die dieses Phänomen für kleine Wassercluster zeigen konnten. Schließlich haben wir noch Algorithmus-spezifische Eigenschaften wie die Rechenleistung in Bezug auf Systemgröße und Paralleleffizienz, sowie den durch die Abbruchmethode für die Ewaldsummation verursachten Fehler analysiert.