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Title (eng)
Neural network potentials with long-range charge transfer and electrostatics
Parallel title (deu)
Neuronale Netzwerkpotentiale mit langreichweitigem Ladungsausgleich und Elektrostatik
Author
Philipp Misof
Adviser
Christoph Dellago
Assessor
Christoph Dellago
Abstract (deu)
Aufbauend auf vorangegangenen Arbeiten implementieren wir die nächste Generation der hochdimensionalen neuronalen Netzwerkpotentiale (HDNNPs) in das effiziente C++ Programm n2p2. Zusätzlich zur Vorgängerversion, welche bereits potentielle Energien und Kräfte beliebig großer Systeme mit ab initio Genauigkeit bestimmen konnte, beinhaltet die neue Methode die explizite Modellierung atomistischer Ladungen, welche über einen globalen Ladungsausgleich bestimmt werden. Zuvor konnten Effekte, die durch einen langreichweitigen Ladungsaustausch induziert werden, konstruktionsbedingt nicht beschrieben werden, was mit dieser neuen Version allerdings behoben wird und damit die Genauigkeit des Modells für inhomogen geladene Systeme verbessert. Im Rahmen dieser Arbeit wird die Theorie der HDNNP und deren Training detailliert ausgearbeitet. Des Weiteren werden Hirshfeldladungen, die Ladungsausgleichsmethode, sowie die Ewaldsummation inklusive ihrer Mehrdeutigkeit ausführlich besprochen. Um das Anwendungsgebiet der neuen Methode zu erweitern, haben wir die sogenannten 4G HDNNPs für die Molekulardynamik-Simulation (MD) verfügbar gemacht, indem eine Schnittstelle zu dem viel verwendetem MD Simulationsprogramm LAMMPS entwickelt wurde. Die gewonne Funktionalität wurde durch die Berechnung der Ladungsverteilungen sowie des molekularen Dipolmoments von flüssigem Wasser in einer MD Simulation demonstriert. Es wurde sicher gestellt, dass die Genauigkeit der vorhergesagten Ladungen ausreichend für eine Untersuchung der elektrostatischen Eigenschaften von Wasser ist. Darüber hinaus zeigten wir, dass die Hirshfeldladungen zu einer beträchtlichen Unterschätzung des molekularen Dipolmoments in flüssigem Wasser führen, was im Einklang mit vorangegangenen Untersuchungen steht, die dieses Phänomen für kleine Wassercluster zeigen konnten. Schließlich haben wir noch Algorithmus-spezifische Eigenschaften wie die Rechenleistung in Bezug auf Systemgröße und Paralleleffizienz, sowie den durch die Abbruchmethode für die Ewaldsummation verursachten Fehler analysiert.
Abstract (eng)
Based on recent works, we implemented the next generation of high-dimensional neural network potentials (HDNNPs) into the efficient C++ package n2p2. In addition to the preceding version, which could compute potential energies and forces of arbitrarily sized structures with ab initio accuracy, this new method models atomic charges explicitly, based on a global charge equilibration scheme. This lifts the previous limitation of not capturing the effects induced by long-range charge transfer and thus, improves the accuracy for inhomogeneously charged systems. In this work, the theory behind HDNNPs and their training was elaborated in detail. The Hirshfeld charges, the charge equilibration scheme and the Ewald summation, including its ambiguity, were discussed thoroughly as well. To extend the possible applications of the novel method, we made the so-called 4G HDNNP available for molecular dynamics (MD) simulations by developing an interface to the popular MD simulation package LAMMPS. The new functionality was showcased by computing the charge distribution and the molecular dipole moment of liquid water in an MD simulation. It was verified that the accuracy of the predicted charges is high enough for an analysis of the electrostatic properties of water. Furthermore, we showed that the Hirshfeld atomic charges noticeably underestimate the dipole moment of the molecules in liquid water, which is in agreement with the previously found underestimated dipole moment in small water clusters. Finally, we analyzed algorithm-specific properties, including the performance with respect to the system size and the parallel efficiency as well as the error of the custom developed Ewald truncation method.
Keywords (deu)
Neuronale NetzwerkpotentialeBehler-ParrinelloHDNNP4Gn2p2LadungsausgleichLadungsverschiebungElektrostatikEwaldsummationflüssiges Wasser
Keywords (eng)
neural network potentialsBehler-ParrinelloHDNNP4Gn2p2charge equilibrationcharge transferelectrostaticsEwald summationliquid water
Subject (deu)
Type (deu)
Persistent identifier
https://phaidra.univie.ac.at/o:1634248
rdau:P60550 (deu)
vi, 99 Seiten : Illustrationen
Number of pages
105
Association (deu)
Members (1)
Title (eng)
Neural network potentials with long-range charge transfer and electrostatics
Parallel title (deu)
Neuronale Netzwerkpotentiale mit langreichweitigem Ladungsausgleich und Elektrostatik
Author
Philipp Misof
Abstract (deu)
Aufbauend auf vorangegangenen Arbeiten implementieren wir die nächste Generation der hochdimensionalen neuronalen Netzwerkpotentiale (HDNNPs) in das effiziente C++ Programm n2p2. Zusätzlich zur Vorgängerversion, welche bereits potentielle Energien und Kräfte beliebig großer Systeme mit ab initio Genauigkeit bestimmen konnte, beinhaltet die neue Methode die explizite Modellierung atomistischer Ladungen, welche über einen globalen Ladungsausgleich bestimmt werden. Zuvor konnten Effekte, die durch einen langreichweitigen Ladungsaustausch induziert werden, konstruktionsbedingt nicht beschrieben werden, was mit dieser neuen Version allerdings behoben wird und damit die Genauigkeit des Modells für inhomogen geladene Systeme verbessert. Im Rahmen dieser Arbeit wird die Theorie der HDNNP und deren Training detailliert ausgearbeitet. Des Weiteren werden Hirshfeldladungen, die Ladungsausgleichsmethode, sowie die Ewaldsummation inklusive ihrer Mehrdeutigkeit ausführlich besprochen. Um das Anwendungsgebiet der neuen Methode zu erweitern, haben wir die sogenannten 4G HDNNPs für die Molekulardynamik-Simulation (MD) verfügbar gemacht, indem eine Schnittstelle zu dem viel verwendetem MD Simulationsprogramm LAMMPS entwickelt wurde. Die gewonne Funktionalität wurde durch die Berechnung der Ladungsverteilungen sowie des molekularen Dipolmoments von flüssigem Wasser in einer MD Simulation demonstriert. Es wurde sicher gestellt, dass die Genauigkeit der vorhergesagten Ladungen ausreichend für eine Untersuchung der elektrostatischen Eigenschaften von Wasser ist. Darüber hinaus zeigten wir, dass die Hirshfeldladungen zu einer beträchtlichen Unterschätzung des molekularen Dipolmoments in flüssigem Wasser führen, was im Einklang mit vorangegangenen Untersuchungen steht, die dieses Phänomen für kleine Wassercluster zeigen konnten. Schließlich haben wir noch Algorithmus-spezifische Eigenschaften wie die Rechenleistung in Bezug auf Systemgröße und Paralleleffizienz, sowie den durch die Abbruchmethode für die Ewaldsummation verursachten Fehler analysiert.
Abstract (eng)
Based on recent works, we implemented the next generation of high-dimensional neural network potentials (HDNNPs) into the efficient C++ package n2p2. In addition to the preceding version, which could compute potential energies and forces of arbitrarily sized structures with ab initio accuracy, this new method models atomic charges explicitly, based on a global charge equilibration scheme. This lifts the previous limitation of not capturing the effects induced by long-range charge transfer and thus, improves the accuracy for inhomogeneously charged systems. In this work, the theory behind HDNNPs and their training was elaborated in detail. The Hirshfeld charges, the charge equilibration scheme and the Ewald summation, including its ambiguity, were discussed thoroughly as well. To extend the possible applications of the novel method, we made the so-called 4G HDNNP available for molecular dynamics (MD) simulations by developing an interface to the popular MD simulation package LAMMPS. The new functionality was showcased by computing the charge distribution and the molecular dipole moment of liquid water in an MD simulation. It was verified that the accuracy of the predicted charges is high enough for an analysis of the electrostatic properties of water. Furthermore, we showed that the Hirshfeld atomic charges noticeably underestimate the dipole moment of the molecules in liquid water, which is in agreement with the previously found underestimated dipole moment in small water clusters. Finally, we analyzed algorithm-specific properties, including the performance with respect to the system size and the parallel efficiency as well as the error of the custom developed Ewald truncation method.
Keywords (deu)
Neuronale NetzwerkpotentialeBehler-ParrinelloHDNNP4Gn2p2LadungsausgleichLadungsverschiebungElektrostatikEwaldsummationflüssiges Wasser
Keywords (eng)
neural network potentialsBehler-ParrinelloHDNNP4Gn2p2charge equilibrationcharge transferelectrostaticsEwald summationliquid water
Subject (deu)
Type (deu)
Persistent identifier
https://phaidra.univie.ac.at/o:1638139
Number of pages
105
Association (deu)