Der starke Anstieg von anthropogenen Treibhausgasemissionen über die letzten Jahrzehnte ist zu einer ernsthaften Bedrohung für die Umwelt geworden. Damit effektive Klimaschutzmaßnahmen getroffen werden können, ist die Bestimmung von Treibhausgasemissionen von größter Bedeutung. Die inverse Modellierung ist eine wichtige Methode um Emissionen zu bestimmen. Hierbei wird eine erste Schätzung der Emissionen (a priori Emissionen) mit Hilfe von atmosphärische Konzentrationsmessungen und einem atmosphärischen Transportmodell optimiert. Der Fokus dieser Arbeit liegt in der Entwicklung der inversen Modellierungsmethode und ihrer Anwendung, um Emissionen des potenten Treibhausgases Schwefelhexafluorid (SF6) global zu bestimmen. Im ersten Teil der Arbeit untersuche ich atmosphärische Inversionen, bei denen der atmosphärische Transport zwischen Emissionen und Messungen mit "Lagrangian-Particle-Dispersion-Models" (LPDMs) modelliert wird. Bei diesem Ansatz werden eine große Anzahl virtueller Teilchen an den Beobachtungsstellen freigesetzt und zeitlich rückwärts verfolgt, um eine Beziehung zwischen den Beobachtungen und den Emissionsquellen innerhalb eines gewählten Simulationszeitraums herzustellen. Da dieser Simulationszeitraum aufgrund der Rechenkapazitäten begrenzt ist, muss eine sogenannte "Baseline" definiert werden, die diejenigen Emissionen berücksichtigt, die vor dem Simulationszeitraum auftreten. In diesem ersten Teil der Arbeit untersuche ich, wie sich verschiedenen Methoden zur Bestimmung der Baseline auf die Inversionsresultate auswirken und welchen Einfluss unterschiedliche LPDM-Simulationszeiträume haben. Ich zeige, dass oft verwendete statistische Baseline Methoden erhebliche Probleme verursachen können und präsentiere die Vorteile einer "Global-Distribution-Based" (GDB) Methode, die zu robusteren Inversionsergebnissen führt, meteorologische Variabilität berücksichtigt und die Einbeziehung von niederfrequenten Messungen ermöglicht. Ich schlage weiters vor, relativ lange LPDM-Simulationszeiträume von mehr als 5–10 Tagen zu verwenden, da dies zu einer besseren Modellierung der Beobachtungen führen und die Inversionsergebnisse verbessern kann. Im zweiten Teil der Arbeit verwende ich die inverse Modellierung, um die Verteilung regional aufgelöster SF6-Emissionen zwischen 2005 und 2021 global zu bestimmen. Meine Ergebnisse zeigen einen deutlichen Rückgang der SF6-Emissionen in den USA, welcher auf die positiven Auswirkungen nationaler Regulierungsmaßnahmen hinweist. Meine Ergebnisse zeigen ebenfalls einen negativen Emissionstrend in der Europäischen Union, mit einem deutlichen Rückgang nach 2017, der wahrscheinlich eine Folge der EU-Verordnung zu F-Gasen von 2014 ist. Chinesische Emissionen zeigen jedoch einen stark positiven Trend, der sogar den durchschnittlichen globalen Trend übertrifft. Ich zeige weiters, dass die nationalen Berichte an die Vereinten Nationen die SF6-Emissionen in den USA, der EU und China von 2005 bis 2021 unterschätzt haben. Die Summe aller regional aufgelösten Emissionen zeigt eine relativ gute Übereinstimmung mit den globalen Gesamtemissionen, wobei die Ergebnisse eine Abhängigkeit gegenüber den verwendeten a priori Emissionen aufweisen. Dies lässt sich darauf zurückführen, dass Emissionen in Gebieten, die schlecht vom Beobachtungsnetzwerk abgedeckt sind, schwer zu bestimmen sind. Weiters zeigen meine monatliche Inversionsergebnisse für die Nordhalbkugel höhere SF6 -Emissionen im Sommer als im Winter. Diese Arbeit trägt zur Weiterentwicklung der inversen Modellierung bei und erweitert das Wissen über die globale Verteilung von SF6-Emissionen. Die entwickelte Methode bietet verschiedene Vorteile und eignet sich zur Abschätzung von Treibhausgasemissionen auf globaler, regionaler und lokaler Ebene.

In recent decades, the substantial rise in anthropogenic greenhouse gas (GHG) emissions has become a worldwide concern. Enhancing our understanding of these emissions is crucial to assist policymakers in implementing effective mitigation strategies. A powerful tool to constrain GHG emissions is inverse modeling, where atmospheric measurements are used along with an atmospheric transport model to optimize an a priori estimate of these emissions. This thesis focuses on developing the inverse modeling framework and applying it to determine the global distribution of sulfur hexafluoride (SF6) emissions, the GHG with the highest known global warming potential. In the first part of this thesis, I investigate the uncertainties of atmospheric inversions, when utilizing Lagrangian Particle Dispersion Models (LPDMs) to model the atmospheric transport between emissions and measurements. In this approach, a large number of virtual particles is released from the measurement sites and followed backwards in time to establish a relationship between the measurements and emission sources within a chosen simulation period. As this simulation period is limited due to computational costs, a baseline has to be defined that accounts for all emissions that occur prior to the simulation period, representing a large source of uncertainty. I put a main emphasis on assessing the influence of different baseline methods and different LPDM backward simulation periods on the inversion results. I demonstrate, that commonly employed statistical baseline methods can encounter substantial problems and present the advantages of a Global-Distribution-Based (GDB) approach, that leads to more robust inversion results, accounts for meteorological variability, and allows the inclusion of low-frequency flask measurements in the inversion. I further propose to employ relatively long backward simulation periods, beyond 5–10 days, as this can improve the performance of the LPDM and the inversion. In the second part of this thesis, I employ a global inversion setup that is based on the methodological findings of the first part, to globally determine the distribution of regionally resolved SF6 emissions between 2005 and 2021. My findings show a substantial decline in U.S. SF6 emissions, indicating the positive effects of national regulation measures. I also find a decreasing emission trend in the EU, with a substantial drop after 2017, likely a result of the EU’s 2014 F-gas regulation. Chinese emissions, however, show a strong positive trend, that is even higher than the average global total emission trend. I further demonstrate that national reports to the United Nations Framework Convention on Climate Change underestimated the SF6 emissions in the U.S., EU, and China throughout the whole study period. The aggregation of all the regionally resolved emissions shows a relatively good agreement with total global emissions, however, results are sensitive to the employed a priori emission fields, likely due to the challenges in constraining emissions in regions poorly covered by the observation network. Lastly, monthly inversion results show higher SF6 emissions in summer than in winter in the Northern Hemisphere. This thesis contributes to the development of inverse modeling and globally enhances the knowledge about regionally resolved SF6 emissions. The developed set-up for atmospheric inversions provides various advantages and is suitable for estimating GHG emissions on global, regional, and local scales.