Abstract (deu)
Isobaren, Kerne oder Moleküle mit identischer Nukleonenmasse, sind ein häufiges Problem in der Massenspektrometrie, da die typischerweise elektromagnetischen Massenselektoren sie nicht trennen können. Ion-Laser InterAction Mass Spectrometry (ILIAMS) ist ein neuartiger Ansatz zur Unterdrückung dieser Isobaren-Interferenz für hochempfindliche Accelerator Mass Spectrometry (AMS)-Messungen, der von der Isotopenphysik-Forschungsgruppe am Vienna Environemental Research Accelerator (VERA) entwickelt und erfolgreich eingesetzt wurde. Laserinduziertes Photodetachment kann Anionen neutralisieren und aus dem Ionenstrahl entfernen, wenn die Photonenenergie die Schwelle ihrer Elektronenablösungsenergie überschreitet. Auf diese Weise ermöglicht ILIAMS die Messung neuer Isotope und verbessert die Empfindlichkeit für andere. Für nahezu vollständige Unterdrückung muss die Wechselwirkungszeit zwischen Ionen und Laser im Millisekundenbereich liegen, was durch stufenweise elektrostatische Abbremsung und anschließende Injektion in eine gasgefüllte Radiofrequenz-Quadrupol-Kammer erreicht wird. Dort kühlen die Ionen auf eine Energie von nur wenigen eV ab und diffundieren vorwärts, wobei sie durch den Gradienten eines konstanten Leitpotentialsbeinflusst, und durch das RF-Wechselfeld radial begrenzt werden, um einen guten Überlap von Ionen- und Laserstrahl zu gewährleisten. Diese einzigartige Konfiguration lieferte hervorragende Ergebnisse, wies aber auch ein teilweise undurchsichtiges Verhalten auf, einschließlich einer starken Abhängigkeit der Ionenverweilzeit vom Strahlstrom. Es wurde vermutet, dass Raumladungseffekte einen großen Einlfuss haben, welche jedoch mit den verfügbaren Diagnoseinstrumenten nicht experimentell nachgewiesen werden konnten, so dass diese Arbeit erforderlich wurde. Die Ionenausbreitung durch das Puffergas wurde bereits zuvor simuliert [1], und das verwendete COMSOL®Multiphysics-Modell wurde erweitert, um Berechnungen der Raumladungseffekte zu ermöglichen. Simulationen in einem einfacheren, kleineren Modell zeigen den großen Einfluss der Raumladung in Radiofrequenz-Quadrupolen im Allgemeinen und eine Zunahme des durchschnittlichen radialen Achsenabstands, insbesondere in Kombination mit Puffergas. Es wird gezeigt, dass eine hypothetische Beschleunigungskraft in einem für die Coulomb-Wechselwirkung typischen Bereich in der Lage ist, für verkürzte Verweilzeiten zu sorgen. Eine iterative Methode zur Berechnung des Raumladungsfeldes bestätigte eine signifikante Zunahme der Raumladungsdichte für größere Strahlströme. Abschließend ermöglichte die volldynamische Simulation eines injizierten Ionenpulses bei verschiedenen Strömen wichtige Einblicke in die Entwicklung der Raumladungsfelder, das anfängliche Verhalten der Ionenausbreitung sowie die Auswirkungen einer Injektionsunterbrechung. Die Ionen sammeln sich rundum ihre mittleren Eindringtiefe und bauen ein starkes elektrisches Potenzial auf, welches die Ionen zum Ausgang hin beschleunigen kann, und zugleich auch als Barriere für Ionen niedrigerer Energie wirkt.