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Title (eng)
Nitrogen doping of free-standing monolayer graphene by low-energy plasma treatment
Parallel title (deu)
Stickstoffdotierung von freistehendem einlagigem Graphen mittels Niedrigenergie-Plasmabestrahlung
Author
Tobias Hans Görlich
Adviser
Jannik C. Meyer
Assessor
Jannik C. Meyer
Abstract (deu)
Für die weitere Entwicklung von auf Graphen basierter Elektronik, z.B. Transistoren, ist es essentiell, n-dotiertes Graphen verlässlich und effizient erzeugen zu können. Stickstoffdotierung durch Plasmabestrahlung nach der Herstellung des Graphens ist ein vielversprechender Ansatz zur gezielten Beeinflussung von Bandlücke und Ladungsträgerkonzentration. Um Stickstoffatome in das Graphengitter zu implantieren, wird freistehendes einlagiges Graphen mit Ionen niedriger Energie bestrahlt. Atomar aufgelöste STEM Bilder von pyrrolischen, graphitischen und pyridinischen Stickstoffdefekten werden gezeigt. Zur eindeutigen Identifizierung von Stickstoffatomen wird atomare EELS verwendet. Zudem werden mehrere Spectrum Images erzeugt. Eine Stickstoffkonzentration von rund 2 at.% wird mit einer Ionendosis, die 7 at.% enstspricht, erreicht. Mit 49% ist ungefähr die Hälfte der erzeugten Stickstoffstrukturen pyrrolisch, während 42% graphitisch sind und 9% pyridinisch. Graphitischer Stickstoff wird in drei verschiedenen Konfigurationen beobachtet. In einer ist das Stickstoffatom Teil von drei Hexagonen (6-6-6), in der zweiten von zwei Hexagonen und einem Siebeneck (6-6-7) und in der dritten von zwei Hexagonen und einem achtatomigen Ring (6-6-8). Pyrrolischer Stickstoff wird ausschließlich mit drei Bindungen beobachtet. Wenn nur Fünf-, Sechs- und Siebenecke berücksichtigt werden, dann sind sechs verschiedene solcher pyrrolischer Verbindungen möglich. Fünf davon werden beobachtet, nämlich 5-5-6, 5-5-7, 5-6-6, 5-6-7 und 5-7-7, pyrrolischer Stickstoff mit drei Fünfecken (5-5-5) nicht. Pyrrolischer Stickstoff wird im Allgemeinen dann häufiger verzeichnet, wenn in der eingeführten Nomenklatur erstens mehr Hexagons angeführt sind und zweitens die Quersumme näher an 18 liegt. Pyridinischer Stickstoff wird in Konfigurationen beobachtet, die eine Leerstelle und ein (1N+SV), zwei (2N+SV) und drei (3N+SV) Stickstoffatome umfassen. Transformationen von allen drei Dotierungsarten in andere werden unter dem Elektronenstrahl beobachtet. Obwohl 6-6-6 graphitischer Stickstoff vielfach beobachtet wird, wird keine Transformation dieser Struktur in eine andere aufgezeichnet. Die größten Herausforderungen sind die geringe Vergleichbarkeit der Ergebnisse und die Kontamination, die eine Folge der Plasmabestrahlung ist.
Abstract (eng)
Reliable and efficient production of n-type graphene is crucial to further development of graphene-based electronic devices, such as transistors. A promising approach for the tuning of band gap and carrier concentration in graphene is nitrogen doping via post-synthesis plasma treatment. Low-energy ion irradiation is used to implant nitrogen atoms into suspended single-layer graphene. Pyrrolic, graphitic and pyridinic doping sites are observed and atomic resolution STEM images are presented. Single-atom EELS is utilized for a definite identification of nitrogen atoms and a series of spectrum images is created. A doping concentration of about 2 at.% is reached with an ion dose equivalent to 7 at.%. With 49 %, about half of nitrogen structures is pyrrolic, 42% appear to be graphitic and 9% pyridinic. Graphitic nitrogen is observed in three different configurations. Those are structures with the nitrogen atom being part of three hexagons (6-6-6), two hexagons and a heptagon (6-6-7) and two hexagons and an octagon (6-6-8). Regarding pyrrolic nitrogen, only three-bond structures are found. Only considering penta-, hexa- and heptagons, five of six possible three-bond structures are observed, namely 5-5-6, 5-5-7, 5-6-6, 5-6-7 and 5-7-7. A doping site consisting of three pentagons (5-5-5) is not observed. Generally, it is found that pyrrolic nitrogen sites that, in the introduced nomenclature, have more hexagons and have a cross sum closer to 18 are more common than others. Pyridinic sites that include a single vacancy and one (1N+SV), two (2N+SV) and three (3N+SV) nitrogen atoms are observed. Under the electron beam, transformations from all three kinds of implanted nitrogen into others are observed. However, no transformation from 6-6-6 graphitic nitrogen into another is observed, although they are detected frequently. The most severe challenges are the low reproducibility of results and contamination as an effect of the plasma treatment.
Keywords (eng)
graphenenitrogen dopingSTEMEELSgraphiticpyridinicpyrrolic
Keywords (deu)
GraphenStickstoffdotierungSTEMEELSgraphitischpyridinischpyrrolisch
Subject (deu)
Subject (deu)
Type (deu)
Persistent identifier
https://phaidra.univie.ac.at/o:1349111
rdau:P60550 (deu)
VIII, 80 Seiten : Illustrationen, Diagramme
Number of pages
88
Association (deu)
Members (1)
Title (eng)
Nitrogen doping of free-standing monolayer graphene by low-energy plasma treatment
Parallel title (deu)
Stickstoffdotierung von freistehendem einlagigem Graphen mittels Niedrigenergie-Plasmabestrahlung
Author
Tobias Hans Görlich
Abstract (deu)
Für die weitere Entwicklung von auf Graphen basierter Elektronik, z.B. Transistoren, ist es essentiell, n-dotiertes Graphen verlässlich und effizient erzeugen zu können. Stickstoffdotierung durch Plasmabestrahlung nach der Herstellung des Graphens ist ein vielversprechender Ansatz zur gezielten Beeinflussung von Bandlücke und Ladungsträgerkonzentration. Um Stickstoffatome in das Graphengitter zu implantieren, wird freistehendes einlagiges Graphen mit Ionen niedriger Energie bestrahlt. Atomar aufgelöste STEM Bilder von pyrrolischen, graphitischen und pyridinischen Stickstoffdefekten werden gezeigt. Zur eindeutigen Identifizierung von Stickstoffatomen wird atomare EELS verwendet. Zudem werden mehrere Spectrum Images erzeugt. Eine Stickstoffkonzentration von rund 2 at.% wird mit einer Ionendosis, die 7 at.% enstspricht, erreicht. Mit 49% ist ungefähr die Hälfte der erzeugten Stickstoffstrukturen pyrrolisch, während 42% graphitisch sind und 9% pyridinisch. Graphitischer Stickstoff wird in drei verschiedenen Konfigurationen beobachtet. In einer ist das Stickstoffatom Teil von drei Hexagonen (6-6-6), in der zweiten von zwei Hexagonen und einem Siebeneck (6-6-7) und in der dritten von zwei Hexagonen und einem achtatomigen Ring (6-6-8). Pyrrolischer Stickstoff wird ausschließlich mit drei Bindungen beobachtet. Wenn nur Fünf-, Sechs- und Siebenecke berücksichtigt werden, dann sind sechs verschiedene solcher pyrrolischer Verbindungen möglich. Fünf davon werden beobachtet, nämlich 5-5-6, 5-5-7, 5-6-6, 5-6-7 und 5-7-7, pyrrolischer Stickstoff mit drei Fünfecken (5-5-5) nicht. Pyrrolischer Stickstoff wird im Allgemeinen dann häufiger verzeichnet, wenn in der eingeführten Nomenklatur erstens mehr Hexagons angeführt sind und zweitens die Quersumme näher an 18 liegt. Pyridinischer Stickstoff wird in Konfigurationen beobachtet, die eine Leerstelle und ein (1N+SV), zwei (2N+SV) und drei (3N+SV) Stickstoffatome umfassen. Transformationen von allen drei Dotierungsarten in andere werden unter dem Elektronenstrahl beobachtet. Obwohl 6-6-6 graphitischer Stickstoff vielfach beobachtet wird, wird keine Transformation dieser Struktur in eine andere aufgezeichnet. Die größten Herausforderungen sind die geringe Vergleichbarkeit der Ergebnisse und die Kontamination, die eine Folge der Plasmabestrahlung ist.
Abstract (eng)
Reliable and efficient production of n-type graphene is crucial to further development of graphene-based electronic devices, such as transistors. A promising approach for the tuning of band gap and carrier concentration in graphene is nitrogen doping via post-synthesis plasma treatment. Low-energy ion irradiation is used to implant nitrogen atoms into suspended single-layer graphene. Pyrrolic, graphitic and pyridinic doping sites are observed and atomic resolution STEM images are presented. Single-atom EELS is utilized for a definite identification of nitrogen atoms and a series of spectrum images is created. A doping concentration of about 2 at.% is reached with an ion dose equivalent to 7 at.%. With 49 %, about half of nitrogen structures is pyrrolic, 42% appear to be graphitic and 9% pyridinic. Graphitic nitrogen is observed in three different configurations. Those are structures with the nitrogen atom being part of three hexagons (6-6-6), two hexagons and a heptagon (6-6-7) and two hexagons and an octagon (6-6-8). Regarding pyrrolic nitrogen, only three-bond structures are found. Only considering penta-, hexa- and heptagons, five of six possible three-bond structures are observed, namely 5-5-6, 5-5-7, 5-6-6, 5-6-7 and 5-7-7. A doping site consisting of three pentagons (5-5-5) is not observed. Generally, it is found that pyrrolic nitrogen sites that, in the introduced nomenclature, have more hexagons and have a cross sum closer to 18 are more common than others. Pyridinic sites that include a single vacancy and one (1N+SV), two (2N+SV) and three (3N+SV) nitrogen atoms are observed. Under the electron beam, transformations from all three kinds of implanted nitrogen into others are observed. However, no transformation from 6-6-6 graphitic nitrogen into another is observed, although they are detected frequently. The most severe challenges are the low reproducibility of results and contamination as an effect of the plasma treatment.
Keywords (eng)
graphenenitrogen dopingSTEMEELSgraphiticpyridinicpyrrolic
Keywords (deu)
GraphenStickstoffdotierungSTEMEELSgraphitischpyridinischpyrrolisch
Subject (deu)
Subject (deu)
Type (deu)
Persistent identifier
https://phaidra.univie.ac.at/o:1349112
Number of pages
88
Association (deu)